Ο Ζαχαρίας Παπαντωνίου υπήρξε ένας από τους σημαντικούς εκπροσώπους των νεοελληνικών γραμμάτων με πολύπλευρες δραστηριότητες εκτός του καθαρά λογοτεχνικού του έργου. Το πλούσιο και ευρύ έργο του εκτείνεται σε ποικίλα είδη του λόγου (ποίηση, διήγημα, θέατρο, κριτική, χρονογράφημα και ταξιδιωτικά κείμενα). Τον χαρακτήρισαν «πρίγκιπα του νεοελληνικού λόγου».
Ο Ζαχαρίας Παπαντωνίου γεννήθηκε στο Καρπενήσι στις 3 Φεβρουαρίου 1877 και ήταν γιος του δασκάλου Λάμπρου Παπαντωνίου και της Ελένης Ηλιοκαύτου. Είχε τρία αδέλφια, τον Χαρίλαο, τον Θανάση και την Σοφία. Στο Καρπενήσι έμαθε τα πρώτα γράμματα και το 1890 εγκαταστάθηκε με την οικογένειά του στην Αθήνα. Στην πρωτεύουσα τελείωσε το Γυμνάσιο, πήρε μαθήματα ζωγραφικής και φοίτησε στην Ιατρική σχολή του Πανεπιστημίου Αθηνών χωρίς να ολοκληρώσει τις σπουδές του.
Από τα φοιτητικά του χρόνια στράφηκε στη δημοσιογραφία και σε ηλικία δεκαέξι μόλις ετών ξεκίνησε να αρθρογραφεί στην εφημερίδα «Ακρόπολις» του Βλάση Γαβριηλίδη. Έως το 1898, οπότε κυκλοφόρησε η πρώτη ποιητική συλλογή του με τίτλο «Πολεμικά τραγούδια», συνέχισε να συνεργάζεται με περιοδικά και εφημερίδες όπως η «Εφημερίδα των Συζητήσεων», ο «Χρόνος» και η «Σκριπ«, στην οποία διετέλεσε αρχισυντάκτης (1900 - 1905).
Το 1904 έγινε ένα από τα πρώτα μέλη της εταιρείας «Η Εθνική Γλώσσα» (μαζί με τους Μιλτιάδη Μαλακάση, Λάμπρο Πορφύρα, Κωνσταντίνο Χατζόπουλο, Ανδρέα Καρκαβίτσα, Ιωάννη Κονδυλάκη και άλλους), η οποία είχε ως στόχο την υπεράσπιση της δημοτικής γλώσσας. Ήταν ο συντάκτης του μανιφέστου της οργάνωσης με τίτλο «Προς το ελληνικό Έθνος». Από το 1908 και έως το 1911 εγκαταστάθηκε στο Παρίσι ως απεσταλμένος της εφημερίδας «Εμπρός», όπου έστελνε τα περίφημα «Παρισινά Γράμματα». Παράλληλα αρθρογραφούσε σε γαλλικές εφημερίδες και γνώρισε τα νέα καλλιτεχνικά ρεύματα.
Μετά την επιστροφή του στην Αθήνα εγκατέλειψε τη δημοσιογραφία, με μοναδική εξαίρεση τη συγγραφή χρονογραφημάτων στην εφημερίδα «Εμπρός» έως το 1914. Συνέχισε την δημοσίευση άρθρων, διηγημάτων, ποιημάτων, ταξιδιωτικών εντυπώσεων και κριτικών κειμένων σε εφημερίδες και στα σημαντικότερα περιοδικά της εποχής («Ο Νουμάς», «Νέα Εστία», «Καλλιτέχνης» κ.α). Το 1912 διακρίθηκε σε μια έκθεση ζωγραφικής στο Ζάππειο με σχεδιάσματα και γελοιογραφίες που είχε δημοσιεύσει κατά καιρούς σε διάφορα περιοδικά.
Ενταγμένος στο βενιζελικό στρατόπεδο, από το 1912 και ως το 1916 διετέλεσε νομάρχης στη Ζάκυνθο, τις Κυκλάδες, την Μεσσηνία και την Λακωνία. Από τη θέση του αυτή προώθησε την ιδέα οργάνωσης εργατικού σωματείου στη Σύρο και τη διοργάνωση του πρώτου Πανιονίου Συνεδρίου για τα πενήντα χρόνια της Ένωσης της Επτανήσου με την Ελλάδα. Το 1916 αντέδρασε στο ανάθεμα κατά του Ελευθερίου Βενιζέλου, με αποτέλεσμα να αποπεμφθεί από την θέση του και να οδηγηθεί σε δίκη, στην οποία όμως απαλλάχτηκε.
Το 1918, στο πλαίσιο της εκπαιδευτικής μεταρρύθμισης του 1917, έγραψε το παιδικό μυθιστόρημα «Τα Ψηλά Βουνά», που αποτέλεσε το αναγνωστικό της τρίτης τάξης του δημοτικού και εισήγαγε την δημοτική στην εκπαίδευση. Στα 79 κεφάλαια του βιβλίου εξιστορούνται οι εμπειρίες μιας ομάδας συμμαθητών που περνούν τις καλοκαιρινές τους διακοπές στα βουνά της Ευρυτανίας. Στην εποχή του το βιβλίο προκάλεσε οξύτατες αντιδράσεις, ώσπου το 1920 αποσύρθηκε και κάηκε δημοσίως, όπως και τα άλλα αναγνωστικά της εκπαιδευτικής μεταρρύθμισης του Ελευθερίου Βενιζέλου, μετά την ανάληψη της εξουσίας από την αντιβενιζελική παράταξη. Επαναφέρθηκε ως αναγνωστικό σε κατοπινά χρόνια και θεωρείται ένα από τα σπουδαιότερα παιδικά βιβλία στην ελληνική γλώσσα.
Το 1918, ανέλαβε καθήκοντα προέδρου της Εθνικής Πινακοθήκης, φροντίζοντας για τον εμπλουτισμό της με έργα πολλών ελλήνων ζωγράφων και χαρακτών, όπως του Νικόλαου Γύζη, του Κωνσταντίνου Παρθένη, του Κωνσταντίνου Μαλέα, του Νικηφόρου Λύτρα και Δομήνικου Θεοτοκόπουλου.
Τον επόμενο χρόνο αυτοκτόνησε σε ηλικία 39 ετών ο αδελφός του Αθανάσιος Παπαντωνίου, ο οποίος αντιμετώπιζε έντονα ψυχολογικά προβλήματα από τα νεανικά του χρόνια. Το 1920 τύπωσε την παιδική ποιητική συλλογή «Τα χελιδόνια», αφιερωμένη στον αδελφό του, η οποία επανεκδόθηκε το 1931 με τίτλο «Παιδικά τραγούδια. Είχε προηγηθεί το 1898, η ποιητική συλλογή «Πολεμικά Τραγούδια», εμπνευσμένη από τον ελληνοτουρκικό πόλεμο του 1897.
Το 1923 ο Παπαντωνίου εξέδωσε την ποιητική συλλογή του «Πεζοί ρυθμοί» και τους τρεις τόμους των «Νεοελληνικών αναγνωσμάτων» για τις πρώτες τάξεις του δημοτικού. Η ποίησή του διακρίνεται για την συναισθηματική λεπτότητα,το στοχαστικό της βάθος και τον μουσικό της τόνο. Την ίδια χρονιά τιμήθηκε με το εθνικό Αριστείο Γραμμάτων και Τεχνών, διορίστηκε καθηγητής στη Σχολή Καλών Τεχνών και ταξίδεψε στην Ευρώπη, στο πλαίσιο των καθηκόντων του ως διευθυντή της Εθνικής Πινακοθήκης.
Το 1927, τυπώθηκε η συλλογή διηγημάτων του «Διηγήματα», ενώ από το 1929 και ως το 1937 εκδόθηκαν το θεατρικό έργο «Ο όρκος του πεθαμένου», που ήταν διασκευή του δημοτικού τραγουδιού «Του νεκρού αδελφού», η ποιητική συλλογή «Τα Θεία Δώρα», το ιστορικό δοκίμιο «Ο Όθων», οι ταξιδιωτικές του εντυπώσεις από το Άγιο Όρος και δυο συλλογές διηγημάτων με τίτλους «Βυζαντινός όρθρος» και «Η θυσία». Το 1938 αναγορεύτηκε μέλος της Ακαδημίας Αθηνών στην έδρα της λογοτεχνίας, θέση από την οποία υπέβαλε την πρώτη του εισηγητική έκθεση στη δημοτική, γεγονός που προκάλεσε και πάλι αντιδράσεις.
Ο Ζαχαρίας Παπαντωνίου πέθανε την 1η Φεβρουαρίου 1940, από συγκοπή καρδιάς μέσα στο τραμ, πηγαίνοντας σε συνεδρίαση της Ακαδημίας Αθηνών.
