Οι παραδόσεις για την ύπαρξη ναού στο χώρο της σημερινής Μονής του Τιμίου Σταυρού Ομόδους φτάνουν μέχρι τις αρχές του 3ου μ.Χ. αιώνα. Λέγεται πως όταν η Αγία Ελένη επεσκέφθη την περιοχή και άφησε ως δώρον σ' αυτή «μέρος του Καννάβου με τον οποίον έδεσαν τον Κύριον οι παράνομοι», υπήρχε εκεί εκκλησία γι' αυτό και δεν αναφέρεται ανέγερσή της από τη Βασιλομήτορα.
Ιστορικές μαρτυρίες για τη Μονή υπάρχουν από τα μέσα του 17ου αιώνα. Το 1659, ο Νεόφυτος Ροδινός, λόγιος κληρικός από το γειτονικό προς το Όμοδος χωριό Ποταμιού, γράφει ότι «... εις το Όμοδος είναι άλλος ναός περίφημος αφιερωμένος κι αυτός εις το όνομα του Τιμίου Σταυρού, εις το οποίον ευρίσκεται μέρος του Σταυρικού Ξύλου και μέρος μάλιστα του Αγίου Καννάβου...».
Παρόμοια μαρτυρία έχουμε και από το Ρώσο μοναχό και περιηγητή Βασίλειο Μπάρσκυ, που επεσκέφθη το 1735 το Όμοδος. Βεβαιώνει κι αυτός ότι ο ναός του Τιμίου Σταυρού «κατέχει μέρος του σχοινίου δια του οποίου εδέθη ο Χριστός κατά τα πάθη του», το οποίο μάλιστα «εκηλιδώθη δια του αίματος του Χριστού».
Ο Αρχιεπίσκοπος Σιναίου Κωνστάντιος, το 1819, γράφει για το Όμοδος ότι έγινε διάσημο «από του εν αυτώ ιδρυμένου Μοναστηρίου του Σταυρού και του εναποκειμένου σε εκεί μέρους του Ιερού Σχοίνου εκείνου, μετά του οποίου τον Χριστόν έδησαν οι αγνώμονες, Τίμιος Κανναβος ονομαζόμενος».
Γύρω στο 1700, η Μονή του Τιμίου Σταυρού εξασφάλισε από την Υψηλή Πύλη «Φιρμάνιον ασυδοσίας και ασυλίας». Σύμφωνα με το φιρμάνι εκείνο το Μοναστήρι του Τιμίου Σταυρού έγινε χώρος απαραβίαστος όπου εύρισκαν καταφύγιον όλοι οι κατατρεγμένοι. Με το φιρμάνι επίσης απαλλασσόταν από τούς φόρους η Μονή. Μ’ αυτή την κατοχύρωση η Μονή άκμασε μέσα στους χρόνους της Τουρκοκρατίας κι έγινε θρησκευτικό αλλά και εκπαιδευτικό κέντρο της περιοχής.
Το αποκορύφωμα της ακμής του Μοναστηριού συμπίπτει με την εποχή του Οικονόμου Δοσιθέου, ο οποίος φαίνεται να ήταν πολύ δυναμικός άνθρωπος. Πολλά από τα σκεύη και τα λειτουργικά αντικείμενα του ναού, ανάγονται στην εποχή του. Ο Οικονόμος Δοσίθεος απαγχονίστηκε από τούς Τούρκους μαζί με τούς άλλους κληρικούς και λαϊκούς προκρίτους στις 10 Ιουλίου 1821. Οι Τούρκοι τότε αφαίρεσαν και όλα τα προνόμια που η Μονή είχε εξασφαλίσει με το φιρμάνι ασυδοσίας και ασυλίας. Έκτοτε το Μοναστήρι άρχισε να παρακμάζει.
Ανάμεσα στα άλλα κειμήλια για τα οποία σεμνύνεται η Μονή του Ομόδους είναι η κάρα του Αποστόλου Φιλίππου, που μεταφέρθηκε εκεί γύρω στο 1788 από τη γειτονική κοινότητα του Άρσους για φύλαξη. Ως συγκροτημένη Μονή παρείχε περισσότερη ασφάλεια στον ανεκτίμητο αυτό θησαυρό. Τη γνησιότητα της αγίας κάρας μαρτυρούν σφραγίδες των Βυζαντινών αυτοκρατόρων Θεοδοσίου του Μεγάλου, Ηρακλείου και άλλων.
Ο μεγαλοπρεπής ναός στο κέντρο του κτιριακού συγκροτήματος της Μονής πήρε τη σημερινή του μορφή με την ανακαίνιση του 1858. Είναι τρίκλιτη βασιλική με σταυροθόλια. Τα οικήματα – κατώγεια και ανώγεια – που περιβάλλουν το ναό, Συνοδικό, κελιά και άλλοι χώροι της παλαιάς Μονής, ανακαινίζονται βαθμιαία σήμερα. Η αποκατάσταση της Μονής στην παλαιά της μορφή, παρόλο που είναι χρονοβόρα και δαπανηρή, εν τούτοις αναμένεται να δώσει με την αποπεράτωσή της ιδιαίτερη λαμπρότητα στο όλο συγκρότημα.